本文研究了五層菱形堆疊石墨烯中的關(guān)聯(lián)電子現(xiàn)象和拓?fù)浞瞧接箲B(tài)。通過(guò)測(cè)量封裝在六方氮化硼中的五層石墨烯在極低溫度（100 mK）下的電子輸運(yùn)特性，我們觀察到了在電荷密度n=0和位移場(chǎng)D=0時(shí)的關(guān)聯(lián)絕緣態(tài)，其電阻高達(dá)兆歐級(jí)別或更高。緊束縛計(jì)算預(yù)測(cè)在這些條件下應(yīng)為金屬基態(tài)。通過(guò)增加D，我們?cè)诩s1特斯拉的磁場(chǎng)下觀察到了陳數(shù)C=-5的陳絕緣體態(tài)以及另外兩個(gè)C=-3的態(tài)。在高D和n下，我們觀察到了自旋極化的四分之一金屬和半金屬態(tài)。因此，菱形堆疊的五層石墨烯展現(xiàn)出了兩種不同類(lèi)型的費(fèi)米面不穩(wěn)定性，一種由在零能量處接觸的一對(duì)平坦能帶驅(qū)動(dòng)，另一種由單個(gè)平坦能帶中的斯通納機(jī)制誘導(dǎo)。我們的結(jié)果確立了菱形堆疊的多層石墨烯是一個(gè)適合探索自然石墨材料中交織的關(guān)聯(lián)電子和拓?fù)洮F(xiàn)象的系統(tǒng)，而無(wú)需進(jìn)行莫爾超晶格工程。
近年來(lái)，二維（2D）材料范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的莫爾超晶格引入了一系列豐富的關(guān)聯(lián)和拓?fù)潆娮蝇F(xiàn)象，包括莫特絕緣體、超導(dǎo)性和（量子）反常霍爾效應(yīng)等。然而，這些研究通常依賴(lài)于特定的材料組合和扭轉(zhuǎn)角，實(shí)現(xiàn)起來(lái)較為復(fù)雜。本文探討了是否可以在沒(méi)有莫爾效應(yīng)的情況下，在晶體2D材料中實(shí)現(xiàn)電子關(guān)聯(lián)和拓?fù)鋺B(tài)。菱形堆疊的多層石墨烯可能成為這樣一個(gè)平臺(tái)，其中在零能量處存在一對(duì)平坦的導(dǎo)帶和價(jià)帶，這些平坦能帶攜帶大的谷依賴(lài)貝里相位，從而可能產(chǎn)生關(guān)聯(lián)和拓?fù)鋺B(tài)。
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圖1 | 五層菱形堆疊石墨烯中的關(guān)聯(lián)驅(qū)動(dòng)絕緣體、同位旋對(duì)稱(chēng)破缺態(tài)與陳絕緣體
解析
a. 結(jié)構(gòu)示意圖
該圖示強(qiáng)調(diào)電子態(tài)的空間分布特征，波函數(shù)局域化暗示強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng)的物理基礎(chǔ)
b. 器件顯微圖像
· 雙柵結(jié)構(gòu)通過(guò)調(diào)節(jié)載流子密度（n）和垂直位移場(chǎng)（D）實(shí)現(xiàn)對(duì)能帶結(jié)構(gòu)的電控。
· c. 緊束縛能帶計(jì)算
· 解析：零位移場(chǎng)（D=0）下理論預(yù)測(cè)金屬基態(tài)，與后續(xù)實(shí)驗(yàn)觀測(cè)的絕緣態(tài)形成關(guān)鍵矛盾。
· d. 態(tài)密度（DOS）理論對(duì)比
· 解析：五層石墨烯在零能附近存在顯著DOS峰，預(yù)示強(qiáng)電子關(guān)聯(lián)可能引發(fā)的平帶不穩(wěn)定性。
e-f. 實(shí)驗(yàn)觀測(cè)量子相
解析核心發(fā)現(xiàn)：
1、關(guān)聯(lián)絕緣體（CI）：在理論預(yù)測(cè)為金屬的n=D=0區(qū)域，觀測(cè)到兆歐級(jí)電阻（圖e），直接證明電子關(guān)聯(lián)超越單粒子圖像。
2、陳絕緣體（CHI）：磁場(chǎng)下出現(xiàn)陳數(shù)為整數(shù)量子化的拓?fù)鋺B(tài)（圖f），對(duì)應(yīng)量子反?；魻栃?yīng)。
3、對(duì)稱(chēng)性破缺態(tài)：SPHM與IPQM表明體系存在自旋/谷自由度的自發(fā)極化。
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圖2 | 關(guān)聯(lián)絕緣體態(tài)的溫度與磁場(chǎng)依賴(lài)特性
a. 電荷中性點(diǎn)電阻的溫度依賴(lài)性
· 在電荷中性點(diǎn)（n=0）測(cè)量5–100 K溫區(qū)的四端電阻Rxx。插圖：85 K和100 K高溫下Rxx隨位移場(chǎng)D變化的放大圖。高溫時(shí)D=0處的絕緣態(tài)消失，演變?yōu)镽xx的極小值，與D=0處大單粒子態(tài)密度一致。
· 解析：
· *高溫（>40 K）下絕緣態(tài)坍縮為電阻極小值，證明電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)被熱擾動(dòng)抑制，體系回歸單粒子行為
· *D=0處電阻極小值直接關(guān)聯(lián)理論預(yù)言的高態(tài)密度峰（對(duì)比圖1d）
b. 不同物態(tài)的電阻-溫度關(guān)系
選取圖a中彩色三角標(biāo)記的五個(gè)位移場(chǎng)，繪制5–100 K溫區(qū)的Rxx-T曲線。分為三類(lèi)物態(tài)：關(guān)聯(lián)絕緣體（CI）、能帶絕緣體（BI）和半金屬（SM）。高溫區(qū)（T>40 K，藍(lán)色背景）CI態(tài)電阻行為與SM態(tài)相似；低溫區(qū)（橙色背景）CI態(tài)電阻急劇上升，表明能隙打開(kāi)。插圖：通過(guò)熱激活模型擬合提取的能帶絕緣體隙。
解析：
*相變臨界溫度：CI態(tài)在40 K附近出現(xiàn)電阻陡升，對(duì)應(yīng)電子關(guān)聯(lián)能標(biāo)（~3.4 meV）
*物態(tài)分類(lèi)依據(jù)：
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物態(tài) |
特征 |
能隙機(jī)制 |
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CI (橙色) |
低溫指數(shù)型電阻增長(zhǎng) |
關(guān)聯(lián)驅(qū)動(dòng)的動(dòng)態(tài)能隙 |
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BI (紫色) |
全溫域高電阻 |
單粒子能帶隙（~10meV） |
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SM (綠色) |
電阻隨溫度單調(diào)下降 |
無(wú)能隙金屬行為 |
核心物理結(jié)論1、關(guān)聯(lián)絕緣體的熱穩(wěn)定性
臨界溫度 T<sub>c</sub>≈40 K 標(biāo)志電子關(guān)聯(lián)能與熱擾動(dòng)的競(jìng)爭(zhēng)轉(zhuǎn)折點(diǎn)，高于此溫度時(shí)關(guān)聯(lián)效應(yīng)被破壞
2、兩類(lèi)絕緣體的本質(zhì)差異
能帶絕緣體 (BI)：隙由晶體對(duì)稱(chēng)性決定，全溫域穩(wěn)定（插圖提取隙~10meV）
關(guān)聯(lián)絕緣體 (CI)：隙由電子相互作用產(chǎn)生，僅在T<40 K時(shí)穩(wěn)定，高溫下退化為平庸金屬
3、實(shí)驗(yàn)與理論的統(tǒng)一性
高溫電阻極小值與單粒子態(tài)密度峰值吻合（圖1d），印證弱耦合區(qū)理論有效性
低溫絕緣態(tài)超出單粒子圖像，需引入強(qiáng)關(guān)聯(lián)物理模型解釋
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圖3 | 關(guān)聯(lián)驅(qū)動(dòng)的陳絕緣體態(tài)
a. 陳絕緣體態(tài)的電場(chǎng)調(diào)控
· B=1 T磁場(chǎng)下縱向電阻Rxx（上圖）和霍爾電阻Rxy（下圖）的二維彩圖，揭示空穴摻雜側(cè)在位移場(chǎng)D的能隙閉合區(qū)域存在三個(gè)陳絕緣體態(tài)。陳數(shù)C=−5的態(tài)出現(xiàn)在D=0.16 V·nm?¹處，兩個(gè)C=−3的態(tài)分別位于D=0.11 V·nm?¹和D=0.21 V·nm?¹（虛線標(biāo)記）。電子摻雜側(cè)未觀測(cè)到陳絕緣體特征。
· 解析：
量子化平臺(tái)位置
· *C=−5態(tài)：D=0.16 V·nm?¹處出現(xiàn)強(qiáng)關(guān)聯(lián)調(diào)控的拓?fù)湎?br />
· *C=−3態(tài)：對(duì)稱(chēng)性破缺導(dǎo)致陳數(shù)分化（兩處不同D值）
· 關(guān)鍵矛盾：電子摻雜側(cè)無(wú)拓?fù)鋺B(tài)，表明空穴摻雜對(duì)關(guān)聯(lián)效應(yīng)敏感
b. C=−5態(tài)的量子化證據(jù)
D=0.16 V·nm?¹時(shí)Rxx（黑）與Rxy（紅）隨載流子密度的變化。Rxy在−h/5e²處精確量子化，同時(shí)Rxx出現(xiàn)顯著凹陷，證實(shí)C=−5陳絕緣體。
解析：
拓?fù)湫驑?biāo)志
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觀測(cè)信號(hào) |
物理意義 |
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Rxy = −h/5e² |
陳數(shù)為-5的量子化霍爾電導(dǎo) |
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Rxx接近零 |
手性邊緣態(tài)的無(wú)耗散輸運(yùn) |
c-d. C=−5態(tài)的磁場(chǎng)穩(wěn)定性
D=0.16 V·nm?¹下Rxx (c) 和Rxy (d) 隨載流子密度n與磁場(chǎng)B的演化。虛線為Streda公式預(yù)測(cè)的C=−5態(tài)n-B關(guān)系。相較電子摻雜側(cè)的微弱朗道扇，該態(tài)在空穴側(cè)更穩(wěn)定且唯一。B<0.95 T時(shí)該態(tài)突變消失，暗示競(jìng)爭(zhēng)相存在。
解析：
*量子極限行為：n-B線性關(guān)系符合拓?fù)淠軒Ю碚?zwnj;預(yù)測(cè)
*相變臨界點(diǎn)：B=0.95 T處突變表明磁性有序競(jìng)爭(zhēng)（如自旋密度波）
e-g. C=−3態(tài)的復(fù)現(xiàn)性驗(yàn)證
D=0.11 V·nm?¹時(shí)Rxx（藍(lán)）與Rxy（橙）曲線 (e)，及對(duì)應(yīng)Rxx (f)、Rxy (g) 的n-B二維彩圖，均顯示C=−3量子化特征。
解析：
陳數(shù)魯棒性：不同位移場(chǎng)下C=−3態(tài)重現(xiàn)，證明同位旋對(duì)稱(chēng)性破缺的普適性
h. 同位旋調(diào)控的能帶拓?fù)溲莼?br />
示意圖：D=0時(shí)層間反鐵磁態(tài)（LAF，上圖）與中等D下的量子反?；魻枒B(tài)（QAH，下圖）。K/K′標(biāo)記能谷，箭頭表示自旋，色塊標(biāo)示特定同位旋 flavor 價(jià)帶的陳數(shù)符號(hào)。D=0時(shí)凈陳數(shù)為0；施加位移場(chǎng)后，一個(gè)同位旋 flavor 的能帶反轉(zhuǎn)導(dǎo)致凈陳數(shù)變?yōu)?minus;5。E<sub>F</sub>為費(fèi)米能級(jí)。
解析：
拓?fù)湎嘧儥C(jī)制
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相 |
對(duì)稱(chēng)性 |
凈陳數(shù) |
調(diào)控機(jī)制 |
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LAF (D=0) |
谷自旋鎖定的 |
0 |
時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)性保護(hù) |
|
QAH (D>0) |
同位旋極化 |
−5 |
位移場(chǎng)誘導(dǎo)能帶反轉(zhuǎn) |
核心物理結(jié)論1、關(guān)聯(lián)驅(qū)動(dòng)拓?fù)?br />
強(qiáng)電子關(guān)聯(lián)（見(jiàn)圖1 CI態(tài)）與位移場(chǎng)協(xié)同調(diào)控，誘導(dǎo)能帶反轉(zhuǎn)實(shí)現(xiàn)量子反常霍爾效應(yīng)
2、陳數(shù)奇異性
觀測(cè)到奇數(shù)陳數(shù)態(tài)（C=−5, −3），超越傳統(tǒng)能帶理論預(yù)測(cè)，需引入關(guān)聯(lián)效應(yīng)修正
3、競(jìng)爭(zhēng)相機(jī)制
B<0.95 T時(shí)C=−5態(tài)消失，指向拓?fù)湫蚺c磁性序的量子競(jìng)爭(zhēng)
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圖4 | 零磁場(chǎng)下的競(jìng)爭(zhēng)相
a. 位移場(chǎng)調(diào)制的絕緣體-半金屬相變
· 100 mK溫度下電荷中性點(diǎn)（n=0）的Rxx隨位移場(chǎng)D變化。在小D（關(guān)聯(lián)絕緣體）和大D（能帶絕緣體）區(qū)域電阻達(dá)兆歐級(jí)，而在中間D區(qū)驟降至千歐以下。插圖：D=0.16 V·nm?¹、n=0時(shí)的磁阻比 [R<sub>xx</sub>(B)−R<sub>xx</sub>(0)]/R<sub>xx</sub>(0) 隨磁場(chǎng)B的變化。橙色數(shù)據(jù)點(diǎn)符合B²依賴(lài)關(guān)系，表明補(bǔ)償型半金屬相。
· 解析：
三重物態(tài)轉(zhuǎn)變
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D區(qū)間 |
物態(tài) |
電阻特征 |
機(jī)制 |
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小D (D<0.1) |
關(guān)聯(lián)絕緣體 (CI) |
>1 MΩ |
強(qiáng)電子關(guān)聯(lián)開(kāi)能隙 13 |
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中D (0.1–0.3) |
補(bǔ)償半金屬 (CSM) |
<1 kΩ |
電子-空穴抵消導(dǎo)電阻尼 25 |
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大D (D>0.3) |
能帶絕緣體 (BI) |
>1 MΩ |
單粒子能帶隙 1 |
關(guān)鍵證據(jù)：磁阻B²依賴(lài)（插圖）是補(bǔ)償半金屬的標(biāo)志性輸運(yùn)行為
b. 朗道能級(jí)收斂驗(yàn)證半金屬相
D=0.16 V·nm?¹、100 mK下，dR<sub>xx</sub>/dB關(guān)于載流子密度n與磁場(chǎng)B的二維彩圖。虛線標(biāo)示C=-5態(tài)，點(diǎn)線追蹤電子朗道能級(jí)，收斂于負(fù)電子密度3.4×10¹¹ cm?²處，符合半金屬圖像。
解析：
負(fù)密度收斂點(diǎn)：對(duì)應(yīng)補(bǔ)償半金屬的費(fèi)米面嵌套，電子-空穴濃度精確抵消
拓?fù)鋺B(tài)共存證據(jù)：C=-5陳絕緣體（虛線）與半金屬相（點(diǎn)線）在同一參數(shù)空間共存，揭示相競(jìng)爭(zhēng)
c. 非單調(diào)溫度依賴(lài)的奇異行為
D=0.16 V·nm?¹、n=0（紅色）與D=0、n=−2.5×10¹² cm?²（黑色）的R<sub>xx</sub>-T曲線。紅色曲線在高溫區(qū)隨降溫電阻上升，但T<7 K時(shí)急劇下降；黑色曲線無(wú)強(qiáng)溫變。插圖：n=0時(shí)R<sub>xx</sub>隨D與T演化的彩圖，低溫深藍(lán)區(qū)對(duì)應(yīng)非單調(diào)行為，紅箭頭標(biāo)示D=0.16 V·nm?¹線切位置。
解析：
競(jìng)爭(zhēng)相的熱力學(xué)標(biāo)志
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樣品狀態(tài) |
溫變行為 |
物理意義 |
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中D區(qū) (紅) |
7 K以下電阻驟降 |
補(bǔ)償半金屬相占據(jù)主導(dǎo) |
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關(guān)聯(lián)絕緣體區(qū) (黑) |
單調(diào)上升 |
常規(guī)關(guān)聯(lián)能隙行為 |
相變臨界點(diǎn)：7 K對(duì)應(yīng)補(bǔ)償半金屬的相形成溫度，低于此溫度時(shí)電子-空穴對(duì)凝聚占優(yōu)
核心物理結(jié)論
位移場(chǎng)誘導(dǎo)的三重相變
單一電荷中性點(diǎn)通過(guò)位移場(chǎng)調(diào)控實(shí)現(xiàn) 絕緣體→半金屬→絕緣體 的連續(xù)相變，為多體物理研究提供理想平臺(tái)
拓?fù)渑c半金屬相的競(jìng)爭(zhēng)
在C=-5陳絕緣體出現(xiàn)的參數(shù)區(qū)（D=0.16 V·nm?¹），零場(chǎng)下補(bǔ)償半金屬相勝出，解釋圖3中B<0.95 T時(shí)拓?fù)鋺B(tài)消失的原因
補(bǔ)償半金屬的微觀機(jī)制
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實(shí)驗(yàn)證據(jù) |
理論支持 |
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B²磁阻依賴(lài)（a圖插圖） |
雙載流子Drude模型 |
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負(fù)密度朗道收斂（b圖） |
費(fèi)米面嵌套理論 |
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7 K電阻驟降（c圖） |
電子-空穴對(duì)凝聚效應(yīng) |
本文在五層菱形堆疊石墨烯中觀察到了豐富的關(guān)聯(lián)和拓?fù)湎啵@些現(xiàn)象由兩種不同機(jī)制驅(qū)動(dòng)：一是零能量處共存的平坦電子和空穴能帶導(dǎo)致的關(guān)聯(lián)絕緣態(tài)，二是單個(gè)平坦能帶中的斯通納型不穩(wěn)定性導(dǎo)致的自旋極化態(tài)。這些結(jié)果確立了菱形堆疊的多層石墨烯作為研究強(qiáng)關(guān)聯(lián)和拓?fù)鋺B(tài)的高度可調(diào)平臺(tái)的地位，并指出了層厚度作為進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)中重要調(diào)控手段的可能性。https://doi.org/10.1038/s41565-023-01520-1
這篇文獻(xiàn)的主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)可以總結(jié)為以下三個(gè)方面：
1、首次在非莫爾體系的天然石墨材料中觀測(cè)到強(qiáng)關(guān)聯(lián)絕緣態(tài)
*在五層菱形堆疊石墨烯中發(fā)現(xiàn)了零磁場(chǎng)下的關(guān)聯(lián)絕緣態(tài)
*電阻高達(dá)兆歐級(jí)別，與緊束縛理論預(yù)測(cè)的金屬基態(tài)形成鮮明對(duì)比
*突破了以往關(guān)聯(lián)現(xiàn)象必須依賴(lài)莫爾超晶格的限制
2、發(fā)現(xiàn)多重陳絕緣體態(tài)
*在位移場(chǎng)調(diào)控下觀測(cè)到陳數(shù)C=-5和C=-3的陳絕緣體態(tài)
*C=-5態(tài)與理論預(yù)測(cè)的量子反常霍爾態(tài)相符
*展示了該體系豐富的拓?fù)淞孔討B(tài)調(diào)控能力
3、揭示了兩種不同的電子關(guān)聯(lián)機(jī)制
*零能附近的平坦電子-空穴對(duì)驅(qū)動(dòng)的關(guān)聯(lián)絕緣
*單個(gè)平坦能帶中斯通納不穩(wěn)定性導(dǎo)致的自旋極化態(tài)
*為理解多層石墨烯中的電子關(guān)聯(lián)提供了新視角
這些發(fā)現(xiàn)確立了五層菱形堆疊石墨烯作為研究強(qiáng)關(guān)聯(lián)和拓?fù)淞孔蝇F(xiàn)象的新平臺(tái)，為探索二維材料中的電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)開(kāi)辟了新途徑。
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
