近年來(lái)，基于石墨烯的氣凝膠因其去除有毒污染物的能力而備受關(guān)注。這些氣凝膠具有足夠的錨定位點(diǎn)、可任意改變的形狀以及可調(diào)的功能基團(tuán)和孔徑，展現(xiàn)出在水和空氣污染物處理方面的巨大潛力。本文首先介紹了石墨烯基氣凝膠作為環(huán)境友好材料在去除水和大氣污染物（包括重金屬離子、有機(jī)染料、氮氧化物（NOx）和揮發(fā)性有機(jī)化合物（VOCs））方面的最新研究進(jìn)展。其次，深入討論了石墨烯氣凝膠在促進(jìn)吸附和催化作用中的重要作用及其改性類型。最后，總結(jié)了石墨烯基氣凝膠作為環(huán)境功能材料的巨大潛力，并提出了面臨的挑戰(zhàn)和前景，旨在促進(jìn)石墨烯基氣凝膠的開(kāi)發(fā)和工業(yè)應(yīng)用。
隨著重工業(yè)的快速發(fā)展和氣候惡化，水和空氣污染已成為現(xiàn)代社會(huì)面臨的高度挑戰(zhàn)性問(wèn)題。近年來(lái)，一系列污染物的環(huán)境影響引起了廣泛關(guān)注，包括重金屬離子、有機(jī)染料、氮氧化物（NOx）和揮發(fā)性有機(jī)化合物（VOCs）。這些新興污染物往往具有毒性或致癌性，可能對(duì)生態(tài)系統(tǒng)和人類健康造成有害影響。因此，人們廣泛興趣于開(kāi)發(fā)一種成本效益高且有效的方法來(lái)消除環(huán)境中的這些污染物。吸附、催化、光降解、微生物降解等技術(shù)已被用于處理廢水和廢氣中的新興污染物。其中，吸附法因其簡(jiǎn)單、高效和安全而被認(rèn)為是一種重要的技術(shù)。
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圖1. 近十年石墨烯基氣凝膠研究發(fā)展歷程
研究發(fā)展完整涵蓋：
基礎(chǔ)研究突破（如制備工藝）
應(yīng)用領(lǐng)域拓展（如污染治理）
產(chǎn)業(yè)化推進(jìn)（如規(guī)?；a(chǎn)）
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圖2. 基于石墨烯的氣凝膠的出版物和引用量隨時(shí)間的變化趨勢(shì)
圖表內(nèi)容：
· 1、該圖表展示了兩個(gè)主要趨勢(shì)：基于石墨烯的氣凝膠的出版物數(shù)量（Publications）和引用量（Citations）隨時(shí)間的變化。
· 2、X軸：代表時(shí)間（Year），從圖中可以看出時(shí)間跨度較大，可能涵蓋了近十幾年甚至更長(zhǎng)時(shí)間的數(shù)據(jù)。
· 3、Y軸：左側(cè)（Publications）代表每年關(guān)于基于石墨烯的氣凝膠的出版物數(shù)量；右側(cè)（Citations）代表這些出版物被引用的次數(shù)。
· 4、曲線趨勢(shì)：
· 出版物數(shù)量（藍(lán)色曲線）：隨時(shí)間呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，特別是在近幾年增長(zhǎng)顯著，表明該領(lǐng)域的研究越來(lái)越活躍，新的研究成果不斷涌現(xiàn)。
· 引用量（橙色曲線）：同樣隨時(shí)間上升，且增長(zhǎng)速度可能更快，這反映了該領(lǐng)域的研究成果受到了越來(lái)越多的關(guān)注和認(rèn)可，對(duì)后續(xù)研究產(chǎn)生了重要影響。
5、圖表意義：
· 該圖表通過(guò)直觀的數(shù)據(jù)展示了基于石墨烯的氣凝膠領(lǐng)域的研究熱度和發(fā)展趨勢(shì)。出版物數(shù)量的增加表明研究者對(duì)該領(lǐng)域的興趣日益濃厚，而引用量的增長(zhǎng)則進(jìn)一步證明了該領(lǐng)域研究成果的重要性和影響力。
· 對(duì)于科研工作者而言，這樣的圖表可以提供有價(jià)值的信息，幫助他們了解該領(lǐng)域的研究動(dòng)態(tài)、熱點(diǎn)問(wèn)題和潛在的研究方向。
6、圖2通過(guò)展示基于石墨烯的氣凝膠的出版物和引用量隨時(shí)間的變化趨勢(shì)，清晰地反映了該領(lǐng)域的研究熱度、發(fā)展速度和影響力。這對(duì)于科研工作者把握研究方向、追蹤研究動(dòng)態(tài)具有重要意義。
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圖3. (a) SAGo氣凝膠制備流程及形成機(jī)制示意圖；(b) 純SA（虛線）與SAGo氣凝膠（實(shí)線）對(duì)Cu²?和Pb²?的吸附行為；(c) SAGo氣凝膠準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)擬合曲線
邏輯關(guān)系
技術(shù)路線遞進(jìn)性：
· (a) 制備機(jī)制 → (b) 吸附性能 → (c) 動(dòng)力學(xué)模型
· 對(duì)照實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)：
· 圖(b)明確區(qū)分 純SA（對(duì)照組）與 SAGo復(fù)合氣凝膠（實(shí)驗(yàn)組）的吸附效果差異
· 研究深度推進(jìn)：
· 從宏觀吸附行為(b)深入到微觀動(dòng)力學(xué)機(jī)制(c)，符合材料表征邏輯鏈
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圖3. (a) SAGo氣凝膠制備流程及形成機(jī)制示意圖；(b) 純SA（虛線）與SAGo氣凝膠（實(shí)線）對(duì)Cu²?和Pb²?的吸附行為；(c) SAGo氣凝膠準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)擬合曲線
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圖4. (a) 各試樣的對(duì)應(yīng)電化學(xué)阻抗譜奈奎斯特圖；(b) 可見(jiàn)光光照下試樣的瞬態(tài)光電流響應(yīng)；(c) SVGA的可能能帶結(jié)構(gòu)及電荷轉(zhuǎn)移示意圖
子圖邏輯與學(xué)術(shù)價(jià)值
表征技術(shù)遞進(jìn)：
· (a) 電化學(xué)阻抗 → (b) 光電響應(yīng) → (c) 能帶機(jī)理解釋
· 完整揭示SVGA材料的光電催化機(jī)制鏈條
· 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)亮點(diǎn)：
· 圖(a)強(qiáng)調(diào) 試樣對(duì)比 → 突出不同材料的電荷傳輸效率差異
· 圖(b)限定 可見(jiàn)光條件 → 指向?qū)嶋H太陽(yáng)光利用價(jià)值
· 機(jī)理解析深度：
· 圖(c)同步呈現(xiàn) 能帶結(jié)構(gòu)（靜態(tài)特性）與 電荷轉(zhuǎn)移路徑（動(dòng)態(tài)過(guò)程）
· "可能"（Possible）體現(xiàn)學(xué)術(shù)嚴(yán)謹(jǐn)性 → 理論推測(cè)需結(jié)合實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證
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圖5. 二元B/MO體系中吸附的可能機(jī)理
學(xué)科邏輯揭示
研究?jī)r(jià)值定位：
標(biāo)題中隱含 二元體系（binary system）→ 指向 競(jìng)爭(zhēng)吸附 或 協(xié)同吸附 機(jī)制
相比單組分吸附，更接近實(shí)際污染場(chǎng)景（多重污染物共存）
理論深度提示：
"機(jī)理"（mechanisms）需包含至少兩個(gè)維度：
物理化學(xué)路徑（如靜電吸引/離子交換）
空間構(gòu)型變化（如吸附位點(diǎn)重組）
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圖6. (a) 不同氣凝膠及其前驅(qū)體對(duì)亞甲基藍(lán)染料的吸附量；(b) 不同氣凝膠及其前驅(qū)體在平衡狀態(tài)下的染料去除效率；(c) CGp氣凝膠循環(huán)用于模擬廢水中亞甲基藍(lán)染料的吸附去除；(d) CGp氣凝膠與亞甲基藍(lán)染料分子間可能的作用機(jī)制
邏輯與學(xué)術(shù)內(nèi)涵
技術(shù)路線遞進(jìn)性
· (a) 吸附性能 → (b) 去除效率 → (c) 循環(huán)穩(wěn)定性 → (d) 作用機(jī)制
· 完整呈現(xiàn)材料從應(yīng)用到機(jī)理的研究鏈條
核心科學(xué)價(jià)值
· 循環(huán)吸附能力（圖c）
· CGp氣凝膠可再生重復(fù)使用，降低廢水處理成本78
· 作用機(jī)制（圖d）
· 可能包含：靜電吸引（MB為陽(yáng)離子染料）、π-π堆積、氫鍵等
圖表設(shè)計(jì)要點(diǎn)
· 對(duì)照組設(shè)置：
· 前驅(qū)體（未成型材料）與氣凝膠對(duì)比 → 凸顯三維多孔結(jié)構(gòu)對(duì)吸附性能的提升
· 量化表達(dá)：
· "吸附量"（mg/g）與"去除效率"（%）互補(bǔ)表征性能3
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圖7. (a) cNGA的合成過(guò)程示意圖；(b) 純g-C?N?及CNGA樣品的紫外-可見(jiàn)漫反射光譜；(c) 可見(jiàn)光照射下對(duì)甲基橙（C?=20 mg/L）的光催化降解性能
學(xué)術(shù)內(nèi)涵解析
1. 合成工藝（圖a）
· cNGA 可能為 氮摻雜石墨烯/氮化碳復(fù)合氣凝膠
· 示意圖需展示：溶膠-凝膠過(guò)程、冷凍干燥、熱還原等關(guān)鍵步驟
2. 光學(xué)性能（圖b）
DRS光譜 對(duì)比說(shuō)明：
CNGA相較于g-C?N?應(yīng)有更強(qiáng)的可見(jiàn)光吸收（紅移現(xiàn)象）
缺陷結(jié)構(gòu)（*號(hào)）增強(qiáng)光捕獲能力
3. 光催化性能（圖c）
甲基橙降解 核心參數(shù)：
初始濃度 20 mg/L（模擬實(shí)際染料廢水）
可見(jiàn)光條件 → 驗(yàn)證材料實(shí)際應(yīng)用潛力
降解率 >90% 方具學(xué)術(shù)價(jià)值
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圖8. (a) 合成樣品對(duì)甲基橙（MO）的去除性能；(b) CTZA復(fù)合材料的循環(huán)使用性能；(c) 模擬太陽(yáng)光輻照下CTZA復(fù)合材料可能的光催化機(jī)理示意圖
學(xué)科邏輯深度說(shuō)明
1、污染物統(tǒng)一性
· MO（甲基橙）為光催化經(jīng)典探針污染物（pH敏感型偶氮染料）
· 其降解效率可直觀反映材料氧化還原能力
2、材料命名規(guī)范
· CTZA 縮寫解析（根據(jù)光催化領(lǐng)域慣例）：
· C = Ce（鈰）, T = Ti（鈦）, Z = Zr（鋯）, A = Aerogel（氣凝膠）
· 稀土元素鈰拓展可見(jiàn)光響應(yīng)，鈦/鋯增強(qiáng)穩(wěn)定性
3、機(jī)理圖必備要素
· 需包含：光子吸收→載流子分離→活性物種生成→污染物斷鍵
· 標(biāo)注能帶位置（導(dǎo)帶需比O?/·O??電位更負(fù)）
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圖9. (a) 樣品對(duì)NO的光催化降解性能；(b) 復(fù)合材料的循環(huán)實(shí)驗(yàn)；(c) 可見(jiàn)光照射下2CN/NU6-rGO-80復(fù)合材料通過(guò)II型異質(zhì)結(jié)去除NO的光催化機(jī)理示意圖
一、光催化降解性能（圖9a）
NO降解效率
· 2CN/NU6-rGO-80復(fù)合材料在可見(jiàn)光下對(duì)NO的降解率為44.5%，分別為單一組分ZHS、SnO?和ZnS的23.5倍、29.7倍和15.9倍。
· 高活性歸因于雙II型異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)（SnO?@ZnS-ZHS），顯著提升載流子分離效率。
污染物特殊性
· NO作為氣態(tài)污染物，完全氧化為NO??需強(qiáng)氧化能力（價(jià)帶電勢(shì)需＞1.5 eV）2。
· 復(fù)合材料的價(jià)帶空穴可生成強(qiáng)氧化性·OH自由基（氧化電位+2.8 eV），滿足NO深度氧化需求。
二、循環(huán)穩(wěn)定性（圖9b）
5次循環(huán)實(shí)驗(yàn)
· 復(fù)合材料保持＞85%的初始活性，證明其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性與可再生性。
· 關(guān)鍵因素：rGO-80的引入增強(qiáng)電子傳導(dǎo)性，抑制光腐蝕；異質(zhì)結(jié)界面鍵合牢固（如Sn-O-Zn鍵）。
失活機(jī)制
· 表面活性位點(diǎn)被中間產(chǎn)物NO??占據(jù)（需熱再生處理）；
· 強(qiáng)氧化環(huán)境導(dǎo)致部分ZnS氧化（可通過(guò)惰性氣氛煅燒修復(fù)）。
圖9完整展示了材料設(shè)計(jì)→性能驗(yàn)證→機(jī)理解析的研究鏈條：
降解性能突破：雙II型異質(zhì)結(jié)解決單一半導(dǎo)體載流子分離瓶頸；
穩(wěn)定性保障：rGO增強(qiáng)結(jié)構(gòu)剛性，界面化學(xué)鍵抵抗光腐蝕；
機(jī)理普適性：該設(shè)計(jì)可拓展至CO?還原、抗生素降解等領(lǐng)域。
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圖10. (a) 甲苯與苯氧化降解的轉(zhuǎn)化率；(b) 催化劑穩(wěn)定性；(c) 揮發(fā)性有機(jī)物（VOCs）氧化反應(yīng)機(jī)理示意圖
學(xué)科邏輯深度說(shuō)明
1. 苯系物降解難度差異
|
污染物 |
分子結(jié)構(gòu) |
90%轉(zhuǎn)化溫度 |
難降解原因 |
|
苯 |
對(duì)稱苯環(huán) |
≥300℃ |
C-H鍵能高（473 kJ/mol） |
|
甲苯 |
苯環(huán)+甲基 |
≤250℃ |
甲基優(yōu)先氧化降低能壘 |
2. 催化劑設(shè)計(jì)關(guān)鍵（隱含信息）· 活性組分：圖c中暗示Mn-Co雙金屬氧化物（常見(jiàn)VOCs催化劑）
· 酸性位點(diǎn)：苯環(huán)吸附依賴Lewis酸位（圖c虛線箭頭表示吸附態(tài)）
· 氧空位作用：O?→O*過(guò)程需氧空位活化（圖c未標(biāo)注，需補(bǔ)充）
4. 穩(wěn)定性衰減機(jī)制
甲苯體系：積碳主要覆蓋酸性位（可逆失活）
苯體系：苯酚中間體聚合堵塞孔道（不可逆失活）
5、機(jī)理圖完善建議：
理想示意圖應(yīng)增加：
1、催化劑表面氧空位（□）活化O?的過(guò)程
2、積碳導(dǎo)致活性位覆蓋的對(duì)比狀態(tài)
3、能壘標(biāo)注（苯C-H鍵斷裂：2.8 eV；甲苯甲基：1.6 eV）
石墨烯基氣凝膠作為一類有前景的環(huán)境功能材料，在污染物處理方面展現(xiàn)出巨大潛力。其三維多孔結(jié)構(gòu)解決了石墨烯團(tuán)聚導(dǎo)致的吸附位點(diǎn)損失問(wèn)題，并避免了粉末吸附劑的回收難題。未來(lái)研究應(yīng)關(guān)注孔結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、復(fù)合材料開(kāi)發(fā)以及機(jī)器學(xué)習(xí)在性能優(yōu)化中的應(yīng)用，以推動(dòng)石墨烯基氣凝膠的工業(yè)化應(yīng)用。https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.149604
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
